Nel frattempo Carlos aveva continuato la sua carriera di compositore d'avanguardia (Dialogues nel 1963, Variations For Flute And Electronic Sounds nel 1964, Episodes For Piano And Tape nel 1964, Pomposities For Narrator And Tape nel 1965 e l'opera Noah), ma nel 1968 ebbe l'idea di usare il sintetizzatore per imitare elettronicamente brani celebri della musica classica.

Si armò pertanto dell'ultimo grido in fatto di strumentazione (il Moog vero e proprio, non il mini-Moog che stavano adottando diversi complessi di musica rock) e, con l'aiuto del musicologo Benjamin Folkman e del produttore Rachel Ellkind, pubblicò un paio di dischi con fedeli trascrizioni di Bach e Beethoven. Fu un (inaspettato) trionfo: Switched On Bach (CBS, 1968) rimase nelle classifiche di Billboard per più di trecento settimane, e venne seguito da The Well-Tempered Synthesizer (Columbia, 1970) e Switched On Bach II (CBS, 1971), e dalla colonna sonora di A Clockwork Orange (CBS, 1971 - East Side Digital, 1999), con un celebre tema dalla nona di Beethoven (ma anche Timesteps).

Il merito di quei dischi fu soltanto quello di rendere popolare il suono del sintetizzatore, di demistificarlo, di farne uno strumento alla portata di tutti.

Nel 1971 Carlos era tornato alla composizione "seria" con la lunga Timesteps, e l'anno seguente scrisse, eseguì e registrò la sua opera maggiore, un saggio di psico-acustica realizzato usando il computer e i suoni naturali, e arrivando a sovrapporre fino a 48 tracce: le quattro parti di Sonic Seasonings (Columbia, 1972 - East Side, 1999), ciascuna dedicata a una stagione. Ciascuna delle lunghe suite è un esempio ante-litteram di musica ambientale e forse anche di musica cosmica. La musica viene infatti lasciata fluttuare con minime variazioni, mescolando all'elettronica di quando in quando un suono naturale (alterato ad hoc). Ciascuna svanisce lentamente, senza che sia successo nulla, ma lasciando l'impressione che sia successo di tutto.

L'effetto è ipnotico e spettrale. Carlos è magistrale nel costruire il collage di Winter, con le sue folate di vento, il suo tintinnio di ciondoli e i suoi ululati elegantemente amalgamati al serpente torpido dell'elettronica. Un'atmosfera molto più tesa regna in Summer, con i sibili elettronici che impazzano, si sfaldano, si ricompongono, crescono e scompaiono, fornendo un'anticipazione di ciò che sarà la musica cosmica, una volta introdotti i sequencer.
Le altre due suite sono più in linea con gli esperimenti del tempo. Spring è quasi oppressa dalla quantità di cinguettii e pioggia. Fall è composta da tre leitmotiv: la sequenza dissonante dell'inizio, i cavalloni dell'oceano che dominano dall'inizio alla fine, e un intermezzo "sinfonico".

Scrive Rocco Stilo:

I suoni naturali sono i protagonisti assoluti di Digital Moonscapes (Columbia, 1984), che faceva seguito ad altre opere minori come The Shining (Warner Bros, 1980) e Switched on Brandenburgs (Columbia, 1981).

In seguito Carlos (che aveva cambiato nome in Wendy negli anni '60 ed era diventata donna per via di un'operazione chirurgica, della quale diede ampio reportage a "Playboy" nel 1979, con fotografie di "prima" e "dopo") ha continuato a collaborare con gli inventori di strumenti elettronici.

Per la colonna sonora di Tron (CBS, 1982) Carlos ha usato anche un'orchestra sinfonica. Beauty In The Beast (Audion, 1986) è un viaggio attraverso le culture del Terzo Mondo. Secrets Of Synthesis (Columbia, 1987) è una specie di trattato sulle tastiere elettroniche.

Se artisticamente i suoi dischi valgono molto poco, e sembrano sempre più delle curiosità archeologiche, Carlos rimane uno dei più importanti precursori della new age elettronica.

Tales Of Heaven And Hell (East Side, 1998) e Swithed on Bached (East Side, 1999) sono composizioni che continuano lo studio sui timbri orchestrali.

Swithed on (East Side Digital, 1999) is a 4-CD boxset anthology.

The unreleased soundtrack for Stanley Kubrick's The Shining and some other film music finally surfaced on Rediscovering Lost Scores Vol 1 (East Side Digital, 2006).